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我院郭彦炳教授课题组在分子氧活化去除大气污染物领域取得了重​要进展
发布时间:2022-03-29 点击率:

 

 

近日,化学学院郭彦炳教授课题组在分子氧活化去除大气污染物领域取得了重要进展,该成果发表在化学领域著名学术期刊《美国化学会志》(Journal of the American Chemical Society)上,题为“Neighboring sp−hybridized carbon participated molecular oxygen activation on the interface of sub-nano cluster CuO/Graphdiyne ” (J. Am. Chem. Soc. 2022, 144, 4942–4951)2019级博士研究生潘传奇为该论文第一作者,郭彦炳教授为唯一通讯作者。

分子氧(O2)在空气含量丰富(21%,体积分数),是一些重要氧化过程的理想和绿色氧化剂,涉及从人体的新陈代谢、癌症治疗,到能量转换和环境修复的众多过程。然而,由于其自旋平行电子的三重态太稳定,基态的O2难以直接参与反应。有效地将O2从稳定的基态激活到活性氧的高能态是科学家们近几十年来一直在探索的重要科学问题。

在国家自然科学基金委和科技部外专项目资助下,郭彦炳课题组近年来围绕分子氧活化去除大气污染物进行了深入探索。该课题组在国际上首次提出“sp-碳参与的氧活化概念,并率先开展了系统研究。他们研究发现金属铜调控的CN键可以有效活化分子氧(ACS Appl. Mater. Interfaces, 201810, 17167-17174)。在具有“sp杂化C-O-Mo的三维自支撑石墨炔/氧化钼(GDY/MoO3)复合材料界面,电子通过界面“sp杂化C-O-MoGDYC原子转移给MoO3O原子,促使MoO3的晶格氧活化,从而展现了出色的活性(J. Am. Chem. Soc., 2021, 143, 8720−8730)。该课题组也受邀在环境领域著名期刊Environ. Sci.: Nano上发表Critical Review文章,系统介绍了石墨炔及其复合纳米材料独特的结构、物理化学性质及其在环境修复领域的潜在应用前景 (Environ. Sci.: Nano2021, 8, 1863–1885.) 

 

1. 分子氧活化示意图

最近,该课题组通过精准界面调控构筑了亚纳米团簇氧化铜/石墨炔催化剂,首次提出并在实验上实现了sp碳参与分子氧活化促进的一氧化碳(CO)低温催化氧化。研究发现亚纳米团簇氧化铜与石墨炔的界面处独特的sp杂化碳和铜位点可以通过桥式构型提供电子给吸附氧的反键轨道, 有效地活化氧分子,并通过单电子转移路径将分子氧还原为超氧物种(·O2-)。基于上述性能优势,亚纳米团簇氧化铜/石墨炔相比于亚纳米团簇氧化铜/石墨烯,亚纳米团簇氧化铜/活性炭等材料展示出了更优异的CO低温氧化性能。

该研究工作揭示了石墨炔基材料sp杂化碳有效提高分子氧活化效率的分子机制,有望应用于自然界广泛存在的众多氧化过程中,也为高效催化材料的设计提供了新思路。

课题组链接:http://www.sciencemate.com/researchGroup/GuoGroup/researchDirection